自增压纳米胶囊：CO2电还原高选择性制乙酸新策略
南京大学朱文磊与华盛顿州立大学林跃河团队合作在Nature Synthesis发表研究，开发自增压纳米胶囊催化剂，通过选择性封装在铜催化剂周围创造局部高压CO中间体环境（8±3 bar），实现CO-CO2耦合路径，乙酸法拉第效率达38.5%，为无封装时的8倍。
电催化CO2RR一步选择性转化为乙酸和丙醇对于实现碳中和具有重要意义。然而，C-C偶联步骤需要足够的表面*CO浓度才能发生，这在常规催化剂表面难以实现。
图1：传统催化剂与纳米胶囊封装催化剂的CO浓度对比
研究团队报道了一种自增压纳米级胶囊催化剂，通过选择性封装创造铜催化剂周围的高压CO中间体环境。通过DFT微观动力学模型、13CO2/12CO共馈实验和原位拉曼光谱学验证，确认了独特的CO-CO2耦合路径——该路径仅在高CO中间体压力下启动。由于COCO2*的动力学和能量优势，该路径有利于乙酸生产。
图2：两种纳米胶囊催化剂的性能对比
乙酸的法拉第效率(FE)达到38.5%±2.2%，是没有封装时的8倍，乙酸局部电流密度为328±19 mA/cm2，超过了之前CO2RR催化剂的性能。原位研究显示，纳米胶囊催化剂内的CO压力可达8±3 bar。此外，以CuI衍生核的自增压纳米胶囊催化剂可将CO2还原成丙醇，法拉第效率25.7%±1.2%，转化率155±3 mA/cm2。
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